役中，李绩多次击败王世充的军队，还截断了王世充的粮道，为最终攻克洛阳立下大功。同年，窦建德率军救援王世充，李绩又参与了虎牢关之战，助李世民一举击败窦建德与王世充的联军，彻底平定了中原地区。战后，李绩因功被封为陕东道大行台右仆射，食邑增加至一千五百户。
武德五年（622年），李绩又奉命讨伐刘黑闼。刘黑闼是窦建德的旧部，起兵反唐后势如破竹，唐军多次征讨均未能取胜。李绩与李世民率军前往，采取稳扎稳打的战术，先击溃刘黑闼的外围势力，再对其主力发起猛攻，最终大败刘黑闼，平定了河北地区。此后，李绩又先后率军击败了徐圆朗、辅公祏等割据势力，为唐王朝统一全国扫清了障碍。
贞观元年（627年），唐太宗李世民即位，李绩被任命为并州都督。并州地处北方边境，是抵御突厥入侵的前沿阵地。李绩在并州任职长达十六年，他积极整顿军备，安抚边民，推行屯田政策，使得并州兵力强盛、粮草充足，突厥人不敢轻易南下侵扰。唐太宗曾对大臣们说：“隋炀帝当年劳民伤财修筑长城，以抵御突厥，却收效甚微。如今李绩镇守并州，突厥望风而逃，他的作用比长城还要大啊！”
贞观三年（629年），唐太宗决定对突厥发起大规模进攻，任命李靖为行军总管，李绩为副总管，兵分几路讨伐突厥。李绩率军从云中出发，与突厥军队在白道展开激战，大败突厥军。随后，李靖率精兵夜袭突厥牙帐，李绩则率军在碛口设伏，截断了突厥的退路。突厥可汗颉利兵败后，想从碛口逃往漠北，被李绩率军拦住，颉利无奈之下只得投降。经此一役，东突厥汗国灭亡，唐朝的北方边境得以安定。李绩因功被封为英国公，食邑三千户。
贞观十五年（641年），薛延陀部首领夷男派遣其子大度设率军十万进攻突厥李思摩部，唐太宗命李绩率军前往救援。李绩率唐军抵达朔州后，大度设正率军追击李思摩部，李绩亲率精锐骑兵六千突袭薛延陀军，大度设猝不及防，被打得大败而逃。李绩率军追击至青山，斩杀薛延陀军三千余人，俘虏五万余人，缴获牛羊马匹无数，彻底击败了薛延陀军，再次稳固了唐朝的北方边疆。
贞观十七年（643年），唐太宗为表彰开国功臣，命人在凌烟阁绘制二十四位功臣的画像，李绩名列其中，足见其在唐王朝中的地位。同年，太子李承乾因谋反被废，唐太宗立晋王李治为太子，任命李绩为太子詹事，辅佐太子。唐太宗曾对李绩说：“朕想将太子托付给你，你以往不负李密，如今也定然不会负朕。”李绩感动得泪流满面，叩首致谢。
贞观二十三年（649年），唐太宗病重，临终前对太子李治说：“李绩才智过人，但你对他没有恩德，恐怕难以驾驭。朕将他贬为叠州都督，待朕死后，你再将他召回，任命为宰相，他定会对你感恩戴德，尽心辅佐。”于是唐太宗下诏将李绩贬为叠州都督。李绩接到诏令后，没有丝毫犹豫，当即起身赴任。唐高宗李治即位后，遵照唐太宗的遗命，将李绩召回长安，任命为尚书左仆射，封司空。
永徽六年（655年），唐高宗想废黜王皇后，立武则天为皇后，朝中大臣多持反对意见，唯独李绩态度暧昧。唐高宗私下询问李绩的意见，李绩回答道：“此乃陛下的家事，何必问外人呢？”正是这句话坚定了唐高宗废后立武的决心。武则天成为皇后后，对李绩颇为感激与信任，李绩在朝中的地位也更加稳固。
显庆二年（657年），李绩被任命为辽东道行军大总管，率军讨伐高句丽。高句丽是当时朝鲜半岛上的一个强国，长期与唐朝为敌。李绩率军渡过辽水，攻克高句丽的重镇新城，而后乘胜进军，连破高句丽十六城，歼敌数万。次年，李绩又与薛仁贵等将领配合，在金山大败高句丽军，斩杀高句丽军五万余人，取得了重大胜利。
龙朔元年（661年），李绩再次率军讨伐高句丽，因当时天气严寒，粮草不济，被迫撤军。乾封元年（666年），高句丽内部发生内乱，唐高宗趁机再次任命李绩为辽东道行军大总管
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